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光催化及光电催化基础与应用 - 刘守新、刘鸿
出版日期:2006年1月
前言
光催化反应是利用光能进行物质转化的一种方式，是光和物质之间相互作用的多种方式之一，是物质在光和催化剂同时作用下所进行的化学反应。光催化是催化化学、光电化学、半导体物理、材料科学和环境科学等多学科交叉的新兴研究领域。
环境和能源是21世纪人类面临和亟待解决的重大问题，光催化以其室温深度反应和可直接利用太阳能作为光源来驱动反应等独特性能，而成为一种理想的环境污染治理技术和洁净能源生产技术。1972年，A. Fujishima和K. Honda在n型半导体TiO2电极上发现了水的光电催化分解作用。以此为契机，开始了多相催化研究的新纪元。以20世纪70年代世界范围内的能源危机为背景，前期研究大多限于太阳能的转换和储存（光解水制氢）。但由于光催化剂较低的量子效率和催化活性，这一研究目前仍未取得太大进展。20世纪80年代以来，TiO2多相光催化在环境保护领域内对水和气相有机、无机污染物的光催化去除方面取得了较大进展。长期的研究表明，光催化方法能将多种有机污染物彻底矿化去除，为各种有机污染物和还原性的无机污染物，特别是生物难降解的有毒有害物质的去除，提供了被认为是一种极具前途的环境污染深度净化技术。
鉴于光催化在环境保护、洁净能源（太阳能转化为氢能）、国防军事、医疗卫生、建筑材料、汽车工业、家电行业、纺织工业等众多领域具有广阔应用前景和重大社会经济效益，受到科学界、政府部门和企业界的高度重视，投入了大量的资金和研究力量开展催化基础理论、应用技术开发及工程化研究，使得光催化成为近年来国内外最活跃的研究领域之一。
光生载流子的快速复合是制约光催化技术工业化应用的主要原因，外加电场存在下的电助光催化是提高电子——空穴参与光催化反应的有效手段。
本书系统介绍了光催化的原理与应用、光催化剂TiO2的合成与改性、光催化剂的表征、光催化目标产物和中间产物的分析与毒性评价、光电催化原理与应用以及光电化学的研究方法。本书编写分工如下：第一、二、三、四、六、七章由刘守新编写，第五、八、九章由刘鸿编写。全书统稿工作由刘守新完成。希望借助本书将国内外光催化和光电催化领域的主要发展动向和编者多年的研究成果介绍给读者，与大家进行交流，以利于光催化的初学者对该领域有一个较为宏观的认识，以促进我国光催化领域的研究和生产方面的进步。
尽管作者力图在本书中注重系统性、实践性和前沿性，但由于光催化和光电催化涉及较多学科，新成果、新应用层出不穷，同时由于编者水平有限，书中难免有错误和不妥之处，恳请专家和读者批评指正。
本书中介绍的部分研究成果是在国家自然科学基金（30400339，20207008）、黑龙江省自然科学基金（C200429）、中国博士后科学基金（2002032174）的支持下取得的。在本书编写过程中，还得到了中国科学院大连化学物理研究所孙承林研究员的关怀和鼓励，并得到了有关单位和编者硕士研究生陈孝云、陈曦、王海亮等的帮助和支持，在此一并表示诚挚的谢意。
光催化及光电催化基础与应用目录
目录
第一章光化学基础1
一、 光的能量与波长1
二、 热化学与光化学5
三、 光对分子的作用6
四、光物理过程与光化学过程13
参考文献17
第二章半导体光物理与光化学18
第一节半导体光物理18
一、 半导体的能级结构19
二、 半导体的光吸收21
三、 半导体的吸收光谱22
四、 半导体的发射光谱23
第二节半导体电子性质26
一、 带边位置26
二、 空间电荷层和能带弯曲28
三、 平带电位 30
四、半导体催化剂的光激发32
五、 半导体的光致电荷分离39
六、半导体催化剂表面光生电子的迁移39
第三节二氧化钛的结构与性质44
一、 氧化钛三种晶相的物理性质对比44
二、 TiO2的晶格和电子结构45
三、 TiO2的结构转变 49
参考文献50
第三章TiO2光催化原理与催化剂改性51
第一节TiO2光催化反应原理51
一、光催化反应原理51
二、 光催化反应步骤52
三、 氧在光催化氧化反应中的作用54
第二节光催化反应类型55
一、光催化反应类型55
二、 光催化与光化学和热催化反应关系57
第三节TiO2光催化活性59
一、 热力学因素59
二、动力学因素64
三、热处理对纳米TiO2光催化活性影响机理69
第四节TiO2光催化技术存在问题74
第五节TiO2光催化剂改性76
一、 贵金属沉积77
二、 复合半导体79
三、 离子掺杂80
四、光敏化87
五、 表面还原处理88
六、表面螯合及衍生作用88
七、超强酸化89
第六节光催化与其他技术耦合91
一、 微波场助光催化92
二、热催化与光催化的耦合95
三、光催化与电催化的耦合96
第七节TiO2光催化剂失活与再生96
一、TiO2气固多相光催化反应的催化剂失活96
二、TiO2液固多相光催化反应的催化剂失活100
三、研究光催化剂失活的常用方法104
四、解决催化剂失活问题的途径106
第八节光催化研究的新动向109
一、新结构光催化剂109
二、复合光催化剂109
三、负载助催化剂和添加剂110
四、硫化镉111
参考文献112
第四章TiO2光催化剂的合成118
第一节液相法合成TiO2119
一、液相沉淀法119
二、溶胶凝胶法121
三、醇盐水解沉淀法126
四、微乳液法126
五、水热法128
第二节气相法合成TiO2129
一、TiCl4氢氧焰水解法129
二、TiCl4气相氧化法129
三、钛醇盐气相氧化法131
四、钛醇盐气相水解法132
五、钛醇盐气相热解法133
参考文献135
第五章光催化研究方法136
第一节光催化反应器136
一、实验室光催化反应器136
二、光催化反应时间控制器138
三、实用型光催化反应器139
第二节分析方法142
第三节光催化研究过程的分析方法155
一、目标物的分析方法156
二、终产物分析159
三、中间产物分析方法162
四、中间产物毒性分析166
第四节动力学研究168
一、吸附在光催化降解中的作用168
二、光催化降解动力学方程式169
三、吸附对光催化反应动力学方程式的影响172
参考文献174
第六章光生电子的传输与捕获176
第一节制备方法对Ag/TiO2光催化活性的影响176
一、Ag/TiO2光催化剂的制备177
二、催化剂活性178
第二节Ag担载量变化对TiO2光催化活性的影响机理183
一、Ag担载量变化对TiO2光催化活性的影响183
二、TiO2表面Ag分布与形貌185
三、Ag/TiO2的光谱特征185
四、Ag担载量变化影响TiO2催化活性的机理187
第三节Ag担载对TiO2界面光生电子传输与捕获的影响189
一、电子顺磁共振测试189
二、无氧条件下Ag/TiO2和TiO2活性193
三、氧气流量对Ag/TiO2活性的影响194
四、H2O2对TiO2和Ag/TiO2光催化活性的影响195
五、Ag担载对TiO2界面光生电子传输与捕获的影响196
第四节Ag/TiO2对Cr(Ⅵ)的光催化还原197
一、Cr6+在Ag/TiO2和TiO2上的吸附198
二、pH对Cr6+光催化还原的影响198
三、空穴捕获剂对Cr6+光催化还原的影响201
四、Ag担载提高TiO2光催化还原活性的作用机理202
参考文献203
第七章光催化氧化技术的应用206
第一节有机污染物的光催化降解207
一、 液相条件下有机污染物的光催化降解214
二、气相有机污染物的光催化降解248
第二节无机污染物的处理259
一、 金属离子的光催化还原260
二、无机阴离子或气体有害物质的降解272
第三节光催化分解水制氢273
一、水的太阳能光解273
二、 半导体光催化水解制氢274
三、新的光催化剂和反应体系277
第四节TiO2界面的超亲水性280
一、TiO2薄膜的超亲水性机理281
二、TiO2超亲水性薄膜的制备283
三、影响TiO2薄膜超亲水性的因素283
四、改善超亲水性的措施290
五、TiO2超亲水性能的应用291
第五节光催化杀菌296
一、TiO2的光催化杀菌机理297
二、TiO2光催化杀菌特点300
三、TiO2光催化杀菌过程的超微结构302
四、影响TiO2膜光催化抗菌材料性能的因素304
五、 TiO2光催化抗菌材料性能的提高305
六、TiO2光催化杀菌技术的应用308
七、研究与发展方向311
第六节光催化合成反应312
一、还原——氢转移反应312
二、还原羧化反应 313
三、氧化反应313
四、复合氧化还原反应314
参考文献315
第八章光电催化原理与应用323
第一节光电催化原理324
第二节光电催化电极326
第三节光电催化反应器327
第四节光电催化反应的影响因素329
一、 外加电压329
二、 外加电流329
三、pH值的影响331
四、 氧的作用334
五、电子接受剂335
六、光电催化在实际水处理中的应用前景337
参考文献337
第九章光电化学研究方法340
第一节表面光电压谱和场诱导表面光电压谱341
第二节电化学阻抗谱343
一、 电化学阻抗谱343
二、EIS研究光电催化反应344
三、EIS实验装置344
四、光电催化反应的机理、步骤及EIS模型344
五、 光电催化反应的RDS346
参考文献350
本书可供环境化学、物理化学或相关领域的科研、教学人员参考使用。
光催化及光电催化基础与应用内容介绍:
$quot$环境和能源是21世纪人类面临和亟待解决的重大问题。光催化具有室温深度反应和可直接利用太阳能作为光源来驱动反应等独特性能，而成为一种理想的环境污染治理技术和洁净能源生产技术，并备受瞩目。
本书根据作者近年的研究收获并结合国内外最新研究成果，全面系统地介绍了光催化及光电催化的原理与应用。全书共分九章，第一章主要介绍光化学的理论基础。第二章介绍了半导体材料和光物理与光化学。第三章介绍了光催化的原理、存在问题、光催化剂改性以及光催化技术与其他技术的耦合。第四章主要介绍了纳米TiO2光催化剂的制备方法。第五章主要介绍了光催化的研究方法，包括光催化反应器、光催化剂的表征、光催化研究过程的分析和反应动力学分析。第六章主要介绍了TiO2表面光生电子的传输与捕获。第七章主要介绍了TiO2光催化氧化技术的应用。第八章介绍了光电催化原理与应用。第九章介绍了光电化学的研究方法。
本书可供环境化学、物理化学或相关领域的科研、教学人员参考使用。
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